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通过界面相互作用稳定电荷密度波相位

信息来源:星火计划 发布时间:【2020-08-16 】 点击次数:
NUS研究人员已经证明,H相二硫化钽(TaS 2)双层中的电荷密度波(CDW)相可以通过与六方氮化硼(h-BN)衬底的界面相互作用在室温下稳定。
图显示了(a)六方氮化硼(h-BN)上二硫化钽(TaS2)薄片的锯齿形边缘的扫描透射电子显微镜测量结果,并通过密度泛函理论(DFT)计算得出了预测的几何结构。(b)在h-BN衬底上外延生长的2H-TaS2(三角形)的大面积放大原子力显微镜图像。比例尺为1 nm。信用:ACS Nano
量子力学告诉我们,所有粒子的行为都像波。对于质量非常小的粒子(例如电子),粒子的波动特性尤其明显。在某些低维材料中,电子在晶格中形成相干的周期波,导致原子晶格中出现波状畸变,称为CDW相。CDW相可以表现出新颖的现象,并且具有与通常相不同的电导率,这有可能导致设备应用的新进展。但是,CDW相通常存在于非​​常低的温度下。增加CDW相变温度的努力(称为TCDW)已集中在界面应变和电荷掺杂剂的影响上。然而,这种修饰对TCDW的影响并不显着,因为通过这种修饰CDW相稳定的程度本质上受到限制。
 
在这项工作中,来自美国国立大学化学系的Loh Kian Ping教授的小组观察到,当在h-BN衬底上外延生长时,H相TaS 2双层在室温下会存在CDW相。TaS 2本体(没有h-BN 底物)中的CDW相只有在更低的温度下才存在,低于77K。使用量子力学计算,国大物理系的Quek Su Ying教授小组发现, TCDW主要是由TaS 2和h-BN底物之间的界面相互作用引起的,而在较小程度上是由界面应变引起的。
 
扫描透射电子显微镜和拉曼测量提供了TaS 2在h-BN衬底上外延生长时室温3×3 CDW相的证据。TaS 2与h-BN形成莫尔超晶格。在CDW结构中,硫(S)原子的晶格排列不再彼此等距,而是可以分为两组。一组中的S原子彼此之间排列得更远(+),而另一组中的S原子彼此排列得更近(-)。
 
在该超级电池中对18种不同堆叠结构进行的密度泛函理论计算表明,钽(Ta)和S原子的排列始终使(+)基团位于下面的氮(N)原子上,而(- )基团位于下面的硼(B)原子上。从以下事实可以理解该观察结果:S原子在TaS 2中带有轻微的负电荷。它们被h-BN中带负电的N原子排斥,并被带正电的B原子吸引。因此,h-BN衬底中潜在的B和N 原子诱导的摩尔纹静电调制有利于双层(或单层)TaS 2中的CDW原子结构。。实验观察证实了这种稳定CDW相的新机制- 在h-BN基质上随机取向的TaS 2不具有室温 CDW相。
 
Quek教授说:“在文献中,二维材料异质结构中的莫尔相互作用产生了许多有趣的现象。这项工作表明,此类现象的全部范围仍未完全发现。我们可以使用这些界面莫尔相互作用来设计二维材料系统的量子相,这种控制程度就是使原子薄材料如此迷人的原因。”

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